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根据以上讨论,四种活性炭催化剂均可提高反渗透浓缩液中有机物的去除率。特别地,负载铈的活性炭催化的臭氧化显示出比O 3/H 2 O 2工艺和其他催化臭氧化工艺更高的有机化合物降解速率。因此,探索负载铈的活性炭催化臭氧氧化的机理具有重要意义。根据图2中的数据,以研究·OH在催化臭氧化反应中的贡献率。在活性炭上的吸附动力学较慢,但与·OH的反应常数高。负载铈的活性炭在臭氧氧化中可以很好的去除有机物,这主要是由于其各种去除机理,包括吸附,臭氧氧化和自由基氧化。吸附和臭氧化都是选择性的。一些有机物在活性炭上缓慢吸附,因此非选择性的羟基自由基氧化对于通过负载铈的活性炭催化的臭氧氧化作用从水中去除难处理的有机化合物起着重要的作用。催化臭氧化系统中生成·OH的可能机理如图3所示。通过这种机制,不仅可以通过表面官能团而且可以通过负载在活性炭上的铈来刺激·OH的生成。由表面基团的自由基激发依靠其碱度和给电子效应。对于负载在活性炭上的铈,氧化铈表面的氧空位是催化活性位。? 3可以具有氧空位或直接用H反应2 ?将其吸附在氧空位,以产生HO 3·,·O2 2-,HO 2·等自由基。这些自由基可以通过一系列链反应转化为·OH。在自由基生成过程中,氧空位周围的Ce 3+会失去电子,并被氧化为Ce 4+,这可能导致催化活性降低。因此,富电子结构(例如石墨烯层,-NO 2和吡喃酮)与氧化铈之间可能发生电子转移过程,从而导致Ce 4+的还原和催化活性的更新。这种协同效应可能是在负载铈的活性炭表面快速连续产生·OH的关键。
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使用原子吸收光谱仪测量铯的吸附容量。用于铯检测的原子吸收中使用的波长为852.1 nm。选择硝酸铯(CsNO 3)作为接触溶液中的前体,其浓度固定为2 mmol/L(265 mg·L -1)。在室温下搅拌下进行24小时的接触时间的测量。已经对铯浓度进行了校准,以允许进一步量化。接触溶液中使用的纳米复合物浓度固定为1 g·L-1。因此,使用了50 mg活性炭或活性炭负载过渡金属复合材料和50 mL铯储液来计算活性炭的吸附量。
过渡金属类型的影响
首先研究了金属类型对活性炭负载过渡金属的形成及其吸附能力的影响。通过TEM和STEM研究获得了纳米复合材料的一般形态和结构特征(图1)。在活性炭负载过渡金属材料镍和铟的经典TEM图像上未观察到纳米颗粒。由于STEM图像的对比度取决于原子序数Z,因此金属相将比碳基质亮。这种行为促进了金属纳米颗粒在碳基质中的定位。STEM模式显示金属以非常分散的方式存在于活性炭负载过渡金属材料镍和铟中。这可能与碳基质中颗粒的高密度有关。活性炭载复合铜的形态有很大不同,纳米颗粒在经典TEM和STEM技术中均清晰可见。它们分散在碳网络中的分布非常不均匀,其大小在10至30 nm之间变化。
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随着近代工业的快速发展,大量有机废物排入地表水和地下水已造成严重的环境污染。在石油资源丰富的地区,采矿和冶炼过程中产生的一系列有机物质对水体造成污染。苯酚存在煤焦油中,它也被称为石碳酸。苯酚分子由直接与苯环相连的羟基组成,有特殊气味,具有很高的稳定性。这些理化性质是造成苯酚对环境持久性破坏的原因。目前,污水中苯酚的处理方法主要包括化学方法,物理化学方法和生物方法。近来主要方向是使用化学氧化技术去除苯酚。在本次内容中我们开发了一种活性炭材料与商用活性炭的性能进行了比较,使用它来搭载两种氧化剂(过硫酸钠和过氧化氢)来测试对苯酚的降解。研发出的活性炭特征
原材料用去离子水冲洗并干燥。然后在破碎机中破碎。重复破碎后,将破碎的原材料堆通过50和100目筛。将筛过的原材料粉末在氮气气氛下在不同温度(300.0 °C至1000.0 °C)下煅烧。加热速度为5.0 ℃ min -1,目标温度维持 180min。温度上升后;然后将样品自然冷却至室温。将烘干的活性炭浸入10%的盐酸中12 h,用水洗涤3次,并在100.0 °C下干燥6 h制成。研发的活性炭与商业活性炭相比,具有更高的表面积和孔体积。图1 显示了活性炭的扫描电子显微照片。由于高温煅烧,活性炭具有不规则的棒状结构,在其表面上具有,这提供了较大的表面积并增加了活性炭表面的吸附位置。
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